撞击流(impinging stream,IS)作为一种新型过程强化技术,最早由Elperin[1]提出,其中心思想是指两股或多股流体相向撞击,产生一个高度的湍动区,实现过程热、质传递的强化,20世纪90年代以来,实验流体力学的发展,所涌现出的测量技术和模拟手段日新月异,液体连续相撞击流(LIS)能够显著强化微观混合的性质被发现,极大地拓展了撞击流的应用领域[2-5]。其中,撞击流反应(混合)器正是基于撞击流促进微观混合的特性而设计的一种新型反应(混合)器,作者着重从几种撞击流反应(混合)器入手,结合先进的测试手段以及广泛应用的分析方法,对其压力场、速度场、浓度场等内部的流动状态进行综述,以期为撞击流过程研究和改进、开发新型撞击流反应器提供理论支持,促进工业上的应用进一步发展。
1 新型撞击流反应(混合)器的开发为丰富撞击流技术的基础研究,包括不断推广其应用范围,作者先后改良、研发了四代撞击流反应(混合)器,以满足不同工艺的适用性。其中,浸没循环式是基于伍沅[6]研发后改良的第一代撞击流混合器,其结构示意如图1(a)所示,采用轴对称结构设计形式,安装在两个导流筒进口段的螺旋桨用于输送流体,在中心处实现撞击,但其自身的局限性在于:螺旋桨制造成本高、长期运转容易磨损以及螺旋桨的轴向推进速度无法满足较大速度的要求,其湍动效果不够强烈等。
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图1 不同结构型式撞击流反应(混合)器 Fig. 1 Different structural types of impinging stream mix-reactor |
为克服上述问题,作者自主研发了一种具有独立知识产权的新型多组同轴相向撞击流反应(混合)器[7],如图1(b)所示,其结构特点是将同轴的两(多)根进料管作为一(多)组,对称安装在反应(混合)器的四周,物料在泵的推动下通过进料管在反应(混合)器内完成撞击,尤其适用于多种不同物料同时反应(混合)的过程,并且物料反应和混合可同步进行,避免了同类设备反应前的物料混合操作;进料管出口端配有直径大小和长短均可调的喷嘴,实现进口流速的控制,用于结构优化设计。在此基础上,作者设计了一种多根进料管平铺在同一水平面,两两互成90°(120°)的水平三向(四向)撞击流反应(混合)器[8],如图1(c)所示。
上述反应(混合)器均以单层布置,仅能实现单次撞击反应(混合),作者进一步研究中,设计了一种新型双组分层式撞击流反应(混合)器,已获批国家发明专利[9],从图1(d)可看出,进料管采用分层式设计,同层进料管同轴对置,不仅满足多股物料同时反应(混合),而且增加了流场层间的扰动,使得上下两组完成撞击后所形成的径向射流,产生新的撞击,完成动量的二次传递。
2 压力场研究进展撞击流技术的特点在于由两股或多股高速流体的相互撞击形成高度湍动区,湍动区蕴含了大量内流场有价值的信息,为进一步挖掘,借助激光多普勒测速仪(LDA),相位激光多普勒技术(PDA)、粒子图像测速技术(PIV)、平面激光诱导荧光技术(PLIF)等测量技术,以便更多地了解内流场流动信息,同时广泛借鉴典型的湍流理论前提下,基于非线性理论进行后处理分析,有助于撞击流内流场研究工作的开展。
压力波动信号包含了混合器内的许多动态信息,是混合器内流体物理特性、运动特性、流动结构等多种因素的综合反映,如何有效地从中提取有用信息,一直被广大科研工作者关注,作者于2000年开始着手压力波动信号的测量及分析,研究对象为浸没循环撞击流混合器,同时采用高精度压力传感器XCQ–062进行压力信号的采集,通过对不同转速下不同位置处的波动频率进行了分析,研究发现:撞击面上压力波动频率比其他位置处大很多,并拟合出转速与波动频率之间存在二次幂函数关系[10]。
进一步的研究中作者发现,浸没循环撞击流混合器的撞击区存在高频压力波动,这一高频压力波动会对反应产物的颗粒聚团和流体微团产生强烈的高频剪切作用,造成颗粒聚团和流体微团的分散,从而强化微观混合作用,这一机理揭示了在保持相同的能量输入情况下,为何采用撞击流技术会获得更“细”的反应产物的原因[11]。
前期工作发现了浸没循环撞击流混合器流场的复杂性,在结合混沌理论对采集的不同转速下撞击区的压力波动信号时,作者相空间重构的吸引子具有混沌吸引子的特性,证实了混合器内撞击区流体运动具有混沌特性[12];在浸没循环撞击流压力波动的间歇性分析中,发现了流场内由撞击流向平推流转变的拐点,首次为流场中流型判别提出一种新的方法[13];通过多尺度多分形特征分析,张建伟等[14]用Daubechies二阶小波将压力波动信号在1~9尺度下进行分解、R/S分析,得出压力波动信号在不同尺度下表现出不同的分形结构,且随着转速的增大,分形结构的变化趋势基本一致,很好地解释了混沌产生的原因;其后的小波多重分形奇异谱研究中,压力波动信号的奇异谱图呈单峰形状,类似高斯分布,表明系统是非均匀、各项异性的,具有多重分形特点,造成这种现象的原因主要与流体粒子之间的相互作用,以及流体粒子之间的分散、聚集的不规则运动等有关[15];将Hilbert–Huang变换应用撞击流混合器压力波动信号分析,揭示了撞击流混合器内压力波动信号经EMD分解所得的IMF分量的能量分布与流体流型转变之间的内在规律,也提供了一个有力的定量依据[16]。
3 速度场研究进展张建伟等[17]采用通用有限元分析软件ANSYS,模拟分析了浸没循环撞击流混合器的压力场,并借助压力采集装置对流场的压力进行测量,用于验证理论的正确性,同时对速度场进行了初探,发现在撞击区内速度梯度比较大,这对于促进微观混合非常有利,这一发现,为撞击流混合器的流动机制提供了新的研究方向和分析方法,2008年,作者首次从实验角度,将浸没循环撞击流混合器内流场的研究拓展到速度场分布,采用激光多普勒测速仪(LDA),同时配有良好随动性的空心玻璃珠(10~15 μm)作为示踪粒子代替流场运动状况,如图2所示,由氩离子激光器产生的激光束经分光仪分成绿、蓝、紫三色不同波长、固定的频移和确定的流动方向的光,并被耦合进单模保偏传输光纤,通过激光探头发射进入撞击流反应(混合)器形成测量体积,所形成的散射光经接收探头传送到光电接收器转化成电信号,进一步由信号处理器和计算机处理分析,完成速度场测量工作。通过所采集数据分析,得到了混合器内流体的瞬时速度、时均速度、脉动速度等的分布情况,结果表明:撞击区的速度分布表现为无规律的变化,脉动剧烈,有利于混合[18],这与先前模拟结论具有一致性,同时也佐证了数值模拟分析方法的可靠性。
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图2 速度场测量流程图 Fig. 2 Flow chart of velocity field measurement |
3.1 非线性分析
相较于压力波动信号,撞击流速度场同样具有丰富的非线性动力学特征,Zhang等[19]利用小波分析和分形理论相结合的方法,通过多尺度多分形分析、多重分形分析和间歇性分析,得到流场瞬时速度信号的多尺度Hurst指数、多重分形谱和间歇性指数等定量刻画流场中流体流动的非线性参数的分布状况;通过Hilbert谱分析确定了浸没循环撞击流混合器瞬时速度信号的能量分布,主要集中在低频区,即存在于尺度较大的流体涡旋中[20];在验证流场内速度信号的混沌特性时,宋艳芳[21]通过刻画混沌吸引子的3个特征参数(关联维、K熵、Lyapunov指数)了解其混沌现象,计算得出:关联维数在2.5~5.5之间、K熵分布范围为51~391、最大Lyapunov指数分布范围在0.001~0.230 5,显而易见,浸没循环撞击流混合器内的速度场是一个混沌场;为了更好地描述撞击流混合器流场内部复杂性的本质,作者首次引入复杂性理论来研究速度场的混沌现象,分别从结构复杂性和行为复杂性两方面对该系统的复杂性大小进行计算分析,其中,在结构复杂性方面,充分利用谱熵和小波熵算法各自的优势,分析了混合器在不同截面处的复杂性,结果表明:瞬时速度信号的主要特征集中在低频细节成分a4尺度上,且复杂性在轴心取得最大值[22];在行为复杂性方面,张建伟等[23]以Kolmogorov复杂性作为基础,运用近似熵算法和样本熵算法计算了该系统的行为复杂性大小,得出不同相似容限r下的近似熵和样本熵表现出较好的一致性,同时发现,噪声对于系统影响很大,因此,消噪是进行数据处理与分析的必不可少的条件;基于此,采用最优小波包阈值降噪方法对混合器进行降噪处理,如图3所示。
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图3 降噪前后的瞬时速度时间序列细节信号对比 Fig. 3 Comparison of instantaneous velocity time series details signal before and after denoised |
通过降噪前后对比发现:最优小波包阈值降噪方法能够较好地去除原始信号中噪声引起的尖峰和突变,显现出平滑的变化状态,且降噪后的信号可以较好地保持原始信号的信息量[24];随着研究的不断深入,作者按照流场速度大小和方向的规律,将流场划分为中心区、射流区、过渡区和回流区4个区域,在此基础上,用小波变换模极大值的方法对混合器内不同转速下的瞬时速度信号进行多重分形分析[25],获得了相应的间歇性指数,进一步验证了混合器内流体流动具有多重分形的特性,此外,还发现转速变化对于回流区的间歇性指数影响不大,这在改进传统的关联维计算方法中,也验证了这一结论[26],这对于结构优化具有一定的指导意义。
3.2 不同结构布置形式及结构特性参数由于这种靠导流筒内螺旋桨旋转提供的推动力无法满足较大撞击强度要求,对此作者自主设计图1(b)的撞击流反应(混合)器,运用LDA对选取180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器进行了三维速度脉动的实验测量,首次结合湍流理论下分析了其湍流特性,研究表明:径向上的速度脉动均方根、湍流强度和湍动能随进口流量Q增加而迅速提高[27],这一发现为后续阐述撞击流内流场的湍流机理奠定了基础。
现代流场测量技术的日益发展使研究撞击流反应(混合)器内的复杂流场成为可能,张建伟等[28]应用相位激光多普勒测速仪(PDA),对180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器进行3维全流场测量,在湍流理论下进行分析,得出喷嘴直径d、喷嘴间距L等不同结构特性参数下混合器瞬时速度场内湍流特征参数(速度脉动均方根、湍流强度、湍动能)分布情况,研究结果表明:流场内的湍流参数均与进口雷诺数Re呈正相关,但与喷嘴间距L的变化,呈先增大后减小的变化趋势,可以确定,合适的喷嘴间距有利于强化撞击流反应(混合)器流场的湍流性能,同时,比较了120°双喷嘴水平放置撞击流反应(混合)器受角度影响流场内的湍流性能,发现速度脉动均方根和湍动能的分布规律影响较为明显[29];作者在选择180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器进行速度场的混沌特性分析时,通过考察任意单一结构参数(喷嘴直径d、喷嘴间距L)改变对混沌特征参数的影响,如图4所示。从图4中可观察到完全满足混沌特征参数要求,同时也验证了最佳喷嘴间距L的结论[30],这对于优化工况、促进工业上的应用具有积极作用。
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图4 不同喷嘴间距下撞击面的混沌特征参数 Fig. 4 Chaotic characteristic parameters of the impinging surface under different nozzle spacing |
4 浓度场研究进展
混合单元操作是化学工业生产中的核心单元过程,混合效率的高低不仅影响着能源的损耗,而且直接影响了“三传一反”的强化过程[31]。为撞击流反应(混合)器设计及放大提供理论依据,目前,常采用一种无干扰流场的测试技术—平面激光诱导荧光技术(PLIF)用于流体流动混合行为的可视化研究,主要由连续激光器、同步器、CCD相机及图像处理系统组成,激光器波长为532 nm,CCD相机是FlowsenseEo相机(丹麦DANTEC公司),图像分辨率为2 048×2 048,采集频率为15 Hz,在相机前加装滤光片,排除荧光波长以外的光信号干扰,激光器发射片状光源,照射反应(混合)器,照射平面如图5所示,CCD相机置于照射平面垂直方向采集图像,经配套的计算机软件进行后分析,另外,捕捉的瞬时浓度场进一步处理成离析度和平面混合均匀度来定量表征混合特性。
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图5 浓度场测量流程图 Fig. 5 Flow chart of concentration field measurement |
4.1 离析度评价
离析度(intensity of segregation,IOS)也称为方差,可以用于描述两物质(A+B)之间的混合程度,定义式为:
$ { IOS} = \frac{{{\overline f}'}^2} { \overline f (1 - \overline f )}, f' = f - \overline f $ | (1) |
式中,IOS为一定空间尺度下的混合物两组分间的离析度,f为A或B的浓度,
张建伟等[32]采用PLIF研究了180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器不同结构特性参数对混合性能的影响,在此基础上结合IOS得到了不同结构特性参数下混合长度的变化规律,结果表明:喷嘴间距L、喷嘴直径d和进口流量Q是影响混合的主要因素,并确定了最佳工况。为不断完善撞击流的理论体系,满足实际工业的生产条件,作者设计了图1(c)水平三向撞击流反应(混合)器,并基于PLIF测量了其内液体混合时变化的二维浓度场,观察到一种全新的径向流型–伞状交叉径向射流[33],如图6所示,为进一步分析该流型的变化规律,引入了径向射流偏转角β,如图7所示。发现在β<20°时出现上述流型,同时,在离析度的解析下,径向射流偏转角的变化值Δβ与混合效果的优劣具有密切关系,Δβ越大,混合效果越好。
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图6 伞状交叉径向射流图 Fig. 6 Umbrella cross radial jet diagram |
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图7 径向射流偏转角 Fig. 7 Deflection angle of radial jet |
4.2 平面混合均匀度评价
为了对混合过程进行宏观描述,在单点混合均匀度的基础上,引入了平面混合均匀度的概念,t时刻测量平面的混合均匀度U(t)为:
$ U(t) = \frac{1}{{{M_x}{M_{\textit{z}}}}}\sum\limits_{n = 1}^{{M_{\textit{z}}}} {\sum\limits_{m = 1}^{{M_x}} {\frac{{GV(x,{\textit{z}},e) - G{V^*}(x,{\textit{z}},t)}}{{GV(x,{\textit{z}},e) - G{V^*}(x,{\textit{z}},{t_0})}}} } $ | (2) |
式中:Mx和
未加入示踪剂时的U(t)值为1,完全混合时为0,且U值越小,混合越均匀;当混合均匀度U小于0.05且此后不再大于0.05时,所用时间定义为95%混合时间τ95。
4.2.1 混合特性张建伟[34]、张志刚[35]等开展了不同结构布置形式下的混合效果研究,如利用平面激光诱导荧光技术(PLIF)研究了不同雷诺数Re、喷嘴直径d、喷嘴间距L下180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器的平面混合均匀度U,在实验工况下,L=3d、Re和d的不断增加,混合的效果不断增强;采用在图1(d)所示的新型双组分层式撞击流反应器,详细分析了不同Re、d和L的变化对混合效果的影响,并确定了d=10 mm、L=3d为最佳工况。
以上所述,撞击流反应(混合)器的研究多集中于对称撞击方面,但是,在实际的工业生产中,不可避免地会遇到反应物的流量比不为1的情况,因此,张建伟[36]、马繁荣[37]等借助平面混合均匀度U和均匀混合时间τ95定量描述了非对称撞击下的混合效果,考察了180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器的进口速度比J、内径比K、动量比M等因素对混合效果的影响,并与对称撞击下做比较,普遍发现:对称撞击的混合效果明显要优于非对称,且进口速度比J、内径比K、动量比M等因素越接近于1,越有利于混合;在双组分层式撞击流反应器的非对称撞击下,研究了不同内径比K造成驻点位置变化(如图8所示,“同侧”即上下层驻点偏向一致、“中心”即对称撞击、“交叉”即上下层驻点偏向相反)、雷诺数比S等混合效果,研究表明:S=1.2、流场驻点在中心即对称撞击下的混合效果最好,且驻点同侧混合时间也要低于驻点交叉;而对于不同上下层喷嘴间距,都是在变化层间距较小时利于混合,这与荧光剂的初期发展具有一定联系。
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图8 非对称流场下撞击驻点位置 Fig. 8 Impinging stagnation position in an asymmetric flow field |
4.2.2 振荡特性
撞击面驻点变化一直是众多学者研究对象,对于撞击面变化来说有两种,一种是撞击面偏转振荡,另一种是撞击面偏移振荡,这种振荡现象是撞击区中剧烈的压力变化与喷嘴出口的射流间的相互作用在宏观上的反应,对混合和传质具有一定的促进作用,基于此,张建伟等[38]采用PLIF对180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器内流场进行了实验研究,考察了等动量下撞击面驻点在不同喷嘴间距L、进液流量Q下的稳定性和振荡特性,发现其并没有一个固定的周期,且主要与喷嘴间距L有关,振荡幅度范围集中在0.1d~0.5d;在引入平面混合均匀度的概念进行定量表征,也验证了这种振荡特性对促进混合效果的正确性[39]。
4.2.3 能量特性张建伟等[40]首次采用2维高速粒子图像测试技术(TR–PIV)测量了180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器的湍流场,借助本征正交分解(proper orthogonal decomposition,POD)方法提取喷嘴在不同动量比M下流场中含能大尺度涡旋结构,即从能量的角度对速度场进行分解,识别流场中含能最大的模态,研究表明:撞击流瞬时流场能量主要集中在1阶模态,如图9所示,M=1工况下,撞击区对应含能比例最高,同时发现大尺度涡旋结构与液相混合行为直接相关;为不断丰富复杂的射流理论,张建伟等[41-42]基于POD分析方法作为TR–PIV实验结果的后处理方法,比较了双组分层式撞击流反应器在不同结构特征参数造成流场对称、非对称撞击下能量的变化规律,发现了非对称流场能量要高于对称流场,这种不对称性有利于整体提供流场能量及流动特性。
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图9 M=1轴向速度及时均涡量场分布 Fig. 9 M=1 axial velocity and mean vorticity field distribution |
5 模拟研究进展
在采用实验手段研究撞击流内流场特性及混合过程的同时,计算流体力学CFD也逐步成为一种重要理论方法,张建伟等[43]采用FLUENT软件对180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器内水和甲苯两相流的混合过程进行模拟,引入不均匀系数ψ(ψ≤0.05混合良好,ψ≤0.01完全混合)表征了不同进液流量Q、喷嘴直径d、喷嘴间距L在撞击面处的混合效果,得到了与实验相一致的结论;作者在水平三向撞击流反应(混合)器的实验研究中,曾观察到一种全新径向流型–伞状交叉径向射流,为进一步解释流型发生的原因,张建伟等[44]采用FLUENT软件中Realizable k–ε模型,对其径向流场进行了数值模拟,同时,与180°双喷嘴水平对置撞击流反应(混合)器模拟结果进行对比,描述了不同于两向撞击流的基本特征,分析了流型发生原因:一方面是由于喷嘴口射出的流体未能与周围流体发生大量的卷吸、掺混而充分发展,另一方面是径向上流体未能受到周围流体的有效阻滞、削弱;PDA的测量结果为模拟提供了实验基础,可用于理论印证,对此,张建伟等[45]继续使用FLUENT软件进行水平三向撞击流反应(混合)器内部流场的数值模拟研究,发现撞击区湍动能k、湍流耗散率ε呈“正三角形”形状分布,三角形内部呈“靶式”形状分布,同时将模拟结果与实验测试结果进行比较,具有良好的一致性,这不但肯定了所建模型的正确性、模拟方法的有效性,也为进一步的非对称撞击流流场的研究打下理论基础;闫俊杰[46]、高博[47]等先后建立了四喷嘴撞击流反应(混合)器的数值模型,结构布置安排为互成90°水平均布、双组分层两种形式,研究了不同进液流量Q、层间距H变化下,速度、湍动能和湍流耗散率等湍流特征参数的变化规律,普遍发现:四喷嘴撞击流反应(混合)器较两喷嘴的流场湍动更为剧烈,更有利于流动与混合,同时得到涡核区分布,可直观反映出d=10 mm时湍流最为剧烈。
6 成果转化 6.1 新型撞击流反应器简介以“双组分层式撞击流反应器”作为技术核心,实现成果转化,如图10所示。该反应器整体结构外形呈立式圆筒状,高径比2.8∶1,上部采用椭圆形封头作为顶盖,设有气体出口、压力计和温度计,下部为锥形中空筒体,设有出料口;进料管出口安装有直径大小、长短均可调节的喷嘴,实现对出口流速和撞击面积的控制;单组或双组进料管可同时进料,尤其适用于多种物料同时反应的过程;同时反应器内增设有换热盘管,按照不同反应条件的要求,可以调节反应温度。
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图10 新型撞击流反应器 Fig. 10 New impinging stream reactor |
6.2 新型撞击流反应装置及自动控制系统
以上述反应器作为核心设备,建立了新型撞击流反应装置,结构和流程如图11所示。
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图11 新型撞击流反应装置示意图 Fig. 11 Schematic diagram of a new impinging stream reaction device |
整套装置由动力系统(4台变频泵、1台管道泵)、管路系统(4条进液/回流管路)、反应系统(撞击流反应器、搅拌罐)、自控系统(流量计、液位计、温度传感器、压力传感器、电动调节阀)及储液/循环罐组成。另外,对撞击流反应装置的自控系统进行设计,实现了多通道进液流量的变频调节,保证对撞流体驻点和撞击面的稳定;实现了液位的自动控制,保证反应器内始终保持浸没撞击状态;实现了温度、压力等工艺参数的自动监控,保证反应效果的安全、稳定;实现了混合装置的回流循环撞击,使反应过程更加充分;自控系统提高了操作过程的精度和效率,使整套装置具有创新性和先进性。
6.3 新型撞击流反应装置应用待运行稳定后,作者首次以MgCl2和NaOH摩尔比1∶2作为原料,新型撞击流反应器作为辅助设备,进行了制备Mg(OH)2的实验研究,考察了不同进液流量Q对Mg(OH)2的粒径形貌的影响,分别用粒度分析仪(Microtrac S3500)、扫描电子显微镜(JSM–6360LV)表征分析Mg(OH)2产品结果为:平均粒径≤3 μm,粒径分布极窄,如图12所示。用新型撞击流反应器制备Mg(OH)2的方法,为沉淀法制备超细粉体提供一种新的反应技术装置,具有结构简单,操作弹性大、占地面积小等优势,展示出良好应用前景。
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图12 Mg(OH)2的SEM图 Fig. 12 SEM image of Mg(OH)2 |
7 展 望
综上所述,随着LDA、PDA、PLIF等先进测试技术的日益发展,为撞击流内流场特性及混合性能的研究提供了大量丰富的流场信息,同时,佐证了计算流体力学CFD模拟的正确性,共同促进撞击流理论基础和微观机理的探究,在经验式指导逐步转向理论式指导撞击流反应(混合)器设计、优化及开发,具有重要的科学意义。其次,工业上大都为结构简单的应用,为不断拓宽应用领域,未来研究工作将主要集中在:进一步完善湍流复杂理论体系,用于揭示撞击流复杂无序的流动机理;尝试与其他先进技术耦合,开发具备协同增效的复合型撞击流反应(混合)器,以满足工业市场需求。
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